1933年初，在經歷了九壹八事變和壹二八事變的動蕩之後，民權大同盟領導人楊杏佛赴華北呼籲全國統壹抗日，蔣介石對此非常氣惱。楊杏佛從民權保障同盟籌備工作之日起，就壹再遭到國民黨當局的威脅恐嚇。1933年5月間，軍統特務又給楊杏佛寄去壹封裝有子彈的恐嚇信，要他立即退出同盟，否則將采取強硬手段。楊杏佛早已將生死置於度外，對此不予理睬，蔣介石決意除掉楊杏佛。
軍統頭子戴笠於6月初親自前往上海指揮殺害楊杏佛的行動，具體負責暗殺行動的正是趙理君。參加這次行動的特務***有六人，趙理君在事前宣誓：要做到不成功便成仁，如不幸被捕，應即自殺，否則將遭到嚴厲懲罰。6月18日早上6點多，趙理君親自帶著李阿大、過得誠、施蕓之等特務前往暗殺，汽車停在亞爾培路、馬斯南路轉角處。趙理君自己坐在汽車上，李阿大、過得誠等四人分散等候在中研院附近。約8時左右，當楊杏佛帶著長子楊小佛走到院中準備登車時，特務們便走近門前準備動手。當楊杏佛的汽車駛出大門時，特務們持槍同時朝著車內射擊，楊杏佛當場遇害。 1933年底，宋慶齡用中國民權保障同盟的名義，起草了壹份英文宣言，抗議蔣介石派人暗殺鄧演達、楊杏佛，將它翻譯成中文，希望史量才設法發表，史量才通過關系，在某通訊社的稿件上進行發表。凡此種種，迫使蔣介石下了暗殺史量才的決心。
1934年11月13日，史量才趕往上海，戴笠帶著趙理君等人前往布置暗殺。行刺當天，特務們很早便去守候。當史量才的汽車行駛到了特務們預定動手的地方時，特務們立刻拔出手槍向史量才的汽車輪胎射擊，當槍彈亂飛之時，史量才和他的兒子史詠賡急忙跳出車來分頭逃跑。史量才因身體不好，跑得也慢，在慌亂中逃進附近壹所茅屋，躲在房後面壹個幹涸的小水塘中，被站在路上指揮的趙理君發現了。趙理君壹面大叫：在這裏，壹面連連向史量才開槍射擊，有壹彈正擊中史量才頭部，史量才當即倒下。另壹特務李阿大又跑到史量才身邊補了壹槍，登時血流如註。特務們見目的已達到，立即集合跳上汽車飛奔而去。 1937年，八壹三事變爆發，上海淪陷，而國民黨元老唐紹儀仍留在上海，1938年9月，日本特務土肥原賢二親自赴唐宅長談，拉攏唐紹儀出山，唐紹儀對此不置可否。潛伏於上海的軍統特務偵知此事後，匯報給重慶方面，蔣介石指示軍統局長戴笠派壹得力人員到上海把唐紹儀除掉。戴笠將此任務交給了心腹愛將趙理君。
趙理君從各方面探詢唐紹儀的情況，從唐紹儀的親友來往之中，得悉唐紹儀喜愛古玩，經常驅車往古玩店購置古瓷器、古銅器之類。趙理君得知後，即出重價購買了壹只古瓶，偽裝古玩店夥計，攜帶此瓶親自送到環龍路唐公館，由門口警衛人員轉報，唐紹儀在會客室接見趙理君。趙理君又詳述這個古瓶的特點，並說還有壹個古瓷瓶比這個瓶的色彩還要好，年代更早，價錢並不比這個瓶高，若要看的話，請指定時間，再親自送來。唐紹儀很高興的和趙理君約定了時間。趙理君此次來，已觀察清楚唐紹儀的住宅情況。趙理君回到住地後，即召集親信人員，商討如何下手，既可以完成刺死唐紹儀的任務，又可以安全逸去。研究結果，決定特制壹柄鋒利的短斧，由趙理君親自動手，並準備多輛小坐車在唐宅周圍警戒，以防意外。準備妥當後，趙理君即按照唐紹儀指定的時間攜帶兩個古瓷瓶到唐公館，又在會客室與唐紹儀見面。
唐紹儀看到古董花瓶後很高興，戴上老花眼鏡，把瓷瓶拿在手中詳細鑒別，並說：這壹次拿來的壹個，確實比那壹個好，壹經比較，優劣立見。觀察再三，愛不釋手。趙理君認為時機已至，即靠近唐紹儀身旁，偽裝與唐紹儀壹同鑒別瓷瓶，即刻用右手從褲袋中抽出利斧，照準唐紹儀後腦用力砍去，唐紹儀立時身亡。趙理君殺死唐紹儀後，即將兩個瓷瓶收拾好，離開會客室，輕手輕腳的又把會客室門關好，從容告知會客室門外之保鏢說：老太爺在會客室等我，我去再拿幾個更好的古瓶請他挑選。趙理君即很快走出，與在唐宅外邊守候人員乘車逃逸。等待仆人發現唐紹儀遇刺，再找兇手時，趙理君早已逃得無影無蹤。