美國國會圖書館的藏書，大部分是作為提供情報的資料而搜集來的。由於是國會圖書館，國內出版的刊物都要向它交納新書樣本。藏書中英語書籍不足三分之壹，而中國的許多善本圖書和地方誌也被它大量收藏。圖書之外還藏有古今世界地圖、地圖冊、地球儀362．4萬件，手稿3，339萬件（包括23位美國前總統的手稿在內），法律170萬條，縮微資料約348萬件，音樂資料約367萬件，科技報告130萬件，圖片、版畫、建築草圖等約1000萬件，各種電影片28萬盤，盲聾啞人及肢體殘廢人讀物與視聽資料400萬件，各種報紙40萬冊。此外，還有大量期刊、政府出版物以及其他連續性出版物等。該館也收藏實物資料，如意大利制琴家斯特拉秋華裏制作的小提琴，中國的漢簡等。除國會外，該圖書館還盡量滿足各政府機構、學者、作家以及壹般讀者的各種需要。