這些作品表現出絕望、恐懼、緊張、痛苦等病態心理或情緒，音樂語言誇張、畸形、怪誕。在《月亮的皮埃羅》中，勛伯格還用通俗的英語發展了壹種唱法，介於說和唱之間。無調性階段的重要作品有《五首管弦樂隨筆》(1909)，話劇《幸運之手》(1913)。1920之後是十二音技法期。經過長期的探索，勛伯格在無調性音樂的基礎上找到了組織音樂素材的新方法，形成了所謂的十二音音樂。作曲家用半音音階中的12個音自由構成壹個音樂序列。音樂序列可以照原樣使用，也可以反過來、倒過來、反過來。這四種曲式可以移動到半音音階的任何高度，從而形成48種風格。壹個系列中的每壹個音調(全部或部分)可以相繼出現形成壹個曲調，也可以同時出現形成壹個和弦，從而形成壹首完整的歌曲。後期勛伯格基本采用十二音技法作曲，重要作品有《為樂隊變奏曲》(1926-1928)、小提琴協奏曲(1935-1936)、鋼琴協奏曲(1942)等。晚年偶爾寫調性作品。勛伯格寫了四部音樂劇:1909。
1913的獨幕劇《壹個人的音樂劇期待》和獨幕劇《幸運之手》都是自由無調性寫成的。1930的獨幕劇《日復壹日》是壹部十二音體系嚴謹的作品。未完成的三幕歌劇《摩西與亞倫》創作於1931—1932之間，也是壹部無調性的十二音音樂作品。這是壹部具有清唱劇性質的歌劇，講述了猶太人在摩西的帶領下離開埃及的過程。劇中人物交替采用傳統唱法、背誦式和有節奏的說話。摩西只有壹次高潮。這部歌劇的前半部分有很多引人入勝的表演，尤其是瘋狂的“金牛犢之舞”，但後半部分很無聊，大部分時間都在講宗教。雖然在戲劇發展上缺乏連續性，但音樂部分具有高度的統壹性。
勛伯格的作品，除了他早期的作品，大部分都很難理解，在當時經常受到冷遇。他死後，對他音樂的評價壹直爭議不斷。勛伯格最大的貢獻在於繼承、發展並最終打破了19世紀德國浪漫主義音樂傳統，系統地創造了序列主義的音樂理論和方法，從而完成了浪漫主義音樂向現代音樂過渡的歷史任務。除了作曲，勛伯格壹生以極大的熱情和精力致力於教學，培養了許多世界著名的作曲家。他是名副其實的音樂教育家。他的無調性音樂和十二音音樂對20世紀音樂的發展產生了巨大的影響。起初在德國和奧地利，後來在法國、意大利、美國等國家，很多作曲家都采用了他的作曲方法。他的學生，如魏博恩和伯傑，進壹步發展和完善了他的序列音樂理論。理論著作有《和聲聲學》(1911)、《音樂的思想與邏輯》(1934-1936，未完成)、《音樂創作基礎》(1948)和《匹配》。