開元九年（721），因據當時行用的麟德歷所推算的日蝕多誤，玄宗詔壹行研究前代諸家歷法，制定新歷。
測定日、月、五星在自己軌道上的位置和掌握它們的運行情況，對提高歷法的精密程度至關重要，而以前的天文儀器基本上都是赤道裝置。赤道是赤道面和天球的交線，它垂直於地球自轉軸。這樣的儀器所測得的天體位置，都是用赤道坐標表示的，還須經過坐標換算，才能確定天體在自己軌道上的位置，這就需要應用球面三角法。但那時的學者們還沒有掌握這個方法，都是用近似的經驗公式來計算，誤差較大。壹行知道這個缺點，他希望有壹架能夠直接測量日、月在軌道上的坐標位置的儀器，這樣可以減少壹道換算手續，並避免由此產生的誤差。壹行對梁令瓚等與工人設計的黃道遊儀木模進行鑒定，支持梁令瓚用銅鐵制造成器，黃道是太陽在天球中視運動的路線，即從地球上看太陽，感覺到太陽在宇宙空間壹年當中運動的軌道。用黃道遊儀來觀測天象，可以直接測量出日月星辰在軌道上的坐標位置，從而減省換算手續，避免誤差。開元十二年（724），黃道遊儀正式制造成功。惜史書缺詳細記載和圖樣，其具體結構和形狀已無法了解。大致是由幾個金屬圓環交織在壹個“中旋樞軸”的周圍，很像壹個大球。“樞軸”與地球自轉軸平行，指向南北兩極。儀器由四個高四尺七寸雕成龍形的柱子支持著，坐落在水平槽上。在金屬圓環間裝有“玉衡望筒”用來觀察天體，類似後來的天文望遠鏡。金屬圓環中的黃道環，白道環（白道是月亮在天球中視運動的路線）和赤道環的交點不固定，能夠開合，觀測者可以從黃道環上讀出所需要的數字來。壹行用黃道遊儀測量150余顆恒星的赤道坐標和對黃道的相對位置，並同漢代觀測結果進行比較研究，發現有很大差異，從而在世界上最早發現了恒星位置移動的現象，這在世界天文史上是壹個創舉，比英國人哈雷1712年發現恒星自行大約早了壹千年。
開元十三年（725），壹行與梁令瓚合作設計制造了水力運轉的渾象（類似於現代的天球儀），這是壹個球形物體，有鐵軸貫穿球心軸的方向就是地球的旋轉方向，球和軸有兩個交點，作為球的南極和北極，球面上刻著二十八宿和其他星辰，球的外圍套有兩個圓圈，壹為地平圈，壹為子午圈，交叉環套，天球半露在地平圈上，半隱在地平圈下，天軸支架在子午圈上邊。另外，在球體上還有黃道和赤道，互成24度交角。在赤道和黃道上各刻有24節氣，並且從冬至開始，刻分成：3651/4度，每度分為四格，太陽每天輻射在黃道上移動壹度，如是天體現象皆可在球上表現出來。為使渾象能自己轉動，利用我國古代計時漏壺滴水的原理，在儀器上安裝齒輪，用漏壺滴水的力量發動齒輪，帶動渾象繞軸旋轉，每天轉動壹周，用大櫃做地平，使天球壹半在地下，地平上有兩個木人，面前置鐘鼓，每刻擊鼓，每個時辰（兩小時）撞鐘，皆由櫃中齒輪操縱，這架演示天體現象並能自動報時的儀器被稱為開元水運渾天俯視圖。
從開元十二年起，壹行組織了全國十多個點的天文大地測量，這是世界科學史上的創舉。測量任務主要是在春分、秋分、夏至、冬至的正午各點的日影長度和北極高度，測量日影的長度是把壹根長八尺長的標桿（古代叫做“表”）直立於地面，至時量其影長。北極高度，即觀測點和北極的聯線同通過觀測點的子午圈的切線所成的角度，這需要比較復雜的儀器才能解決。為了測量北極高度，壹行設計了壹種測量工具——復矩，並且繪制《復矩圖》24幅（可能是配合復矩的天文圖）。“矩”是我國古代壹種制圖工具，很像木匠使用的“曲”尺，“復矩”就是把“矩”倒過來放置，在“矩”的直角上安裝壹個由0度到91.31度的分度器（這裏的度指古代的壹種計量單位，是圓周的365.25分之壹），頂點系壹鉛錘，這就是壹件完整的工具了（見圖壹），用法也很簡單，只要把復矩臨近91.31度的直角邊直指北極，使北極、觀察者的眼睛和直角邊的兩端正好在壹直線上，另壹直角邊“向下傾復”，這時鉛錘線在分度器上就能指出觀測點的北極高度來，北極高度實際上就是當地的地理緯度。復矩不僅構造簡單，靈巧，容易作用，而且合乎科學原理，在當時的天文測量中起著非常重要的作用，各觀測點的北極高度都是利用它測得的，這是壹行在天文測量上的壹項貢獻。
在這次測量中，以南宮說等在今河南省四個點的測量工作最重要。這四個點是白馬（今河南省滑縣東北）、浚儀（今河南開封）、扶溝（今河南扶溝縣）、上蔡（今河南上蔡縣西南），四個觀測點處於壹條子午線上，他們測量了各點的北極高度、夏至日正午八尺標竿的影子長度，還測量了各點之間的距離。
這次測量徹底推翻了《周髀算經》中南北地隔千裏影差壹寸的錯誤說法。派往龍編（治今越南河內東天德江北岸）壹帶的測量隊測得夏至日影在表南三寸三分，陽城（今河南商水西南）夏至日影為表北壹尺四寸九分，兩地如以直線步量不到5000裏，結果合277裏左右影差壹寸。南宮說等測得從白馬到上蔡，距離526裏270步（唐尺），夏至日表影長度差二寸有零，合263裏左右影差壹寸，這就證明了南北地隔千裏影差不是壹寸，而隨著地點的不同，影差和南北距離的比率是不固定的；也證明了隋朝的劉焯和唐初李淳風的看法是正確的，從而使壹行等完全放棄了地隔千裏影差壹寸的概念。
這次測量最重要的成就，是壹行根據南宮說等在今河南省同壹平原地區內同壹子午線上四個點觀測的數據，計算得出的北極高度相差壹度，南北距離就相差351裏80步（唐代尺度。合129.22公裏）的結論，這個數據就是地球子午線壹度的弧長，這與現代測量北緯34.5地方子午線壹度的弧長111.2公裏僅差18.02公裏，它是世界上第壹次子午線長度的實測，開創了通過實測認識地球的道路，把地理緯度測量和距離結合起來，既為制定新歷法創造了條件，又給後來的天文大地測量奠定了基礎，這是我國科學史上的重要成就之壹。英國科學家李約瑟等壹再著文論述，認為這是“科學史上劃時代的創舉”。
經過幾年的觀測研究，開元十三年（725）壹行著手編訂新歷，開元十五年（727）新歷法草稿完成，名為《大衍歷》，壹行也於這年逝世。後經張說、陳玄景等將新歷草稿整編成冊，其中包括：《開元大衍歷經》1卷7篇，《七政長歷》3卷，《歷議》10卷，《歷立成》12卷，《古今歷書》24卷，《略例奏章》1卷，《天竺九執歷》1卷。其中《歷經》全文被錄入新、舊《唐書·歷誌》，《歷議》，《略例奏章》被摘要錄入《新唐書·歷誌》因得存留至今，從開元十六年起，每年頒發根據《大衍歷》推算的次年的歷書。經過檢驗證明，《大衍歷》比以前所有歷法都更為精密，其結構嚴謹，演算步驟合乎邏輯，為後世歷法所師從。《大衍歷》最突出的成就是比較正確的掌握了太陽周年視運動中速度變化的規律（實際應當是地球繞太陽運動時速度變化的規律）。指出冬至前後日行最快，所以兩個節氣之間的時間最短；夏至前後日行最慢，所以兩個節氣之間的時間最長；又測知從冬至到春分之間***為88.99日，從春分到夏至之間***91.73日；秋分前後的情況與此相同，這是符合實際情況的，《大衍歷》在日食計算中首次考慮了全國不同地點，的見食情況。對五星運動不均勻性的計算也比以往的歷法更合乎科學，在當時《大衍歷》是最先進的歷法，故宋代科學家沈括說：“開元《大衍歷》最為精密，歷代用其朔法。”從唐朝中葉到明朝末年，使用了800余年。開元二十壹年《大衍歷》傳入日本，在日本廣泛流傳使用，影響甚大。
壹行在數學上也很有貢獻。他在《大衍歷》中提出了自變數不等間距的二次差內插法；吸收印度傳入的正弦函數並用於編制天文數表；提出了含有三次差的近似內插公式。
壹行叔祖父張大素撰《後魏書》，未完成其《天文誌》，壹行續成為2卷。後人將此2卷補入魏收所撰《魏書》，成為《天象誌》的第三、四兩分卷；壹行並助金剛智譯《陀羅尼經》；助印度善無畏譯《大日經》7卷（存）；並自撰《大日經疏》20卷（存）；奉敕撰《釋氏系錄》1卷；著《攝調伏藏》10卷；《梵天火羅九曜》1卷（存）。
1955年8月25日，我國郵電部發行古代科學家紀念郵票中，有僧壹行壹種，肯定了他的創造性成就和古代科學家的地位。