設有以下這些博物館和1所國立動物園：
弗裏爾美術館（Freer Gallery of Art），1923年開放。主要收藏東方藝術品和19世紀末、20世紀初的美國藝術品。
阿瑟·M·薩克勒美術館（Arthur M. Sackler Gallery），1987年9月開放。主要收藏東方藝術品，是弗裏爾美術館的姊妹館。
國立美國歷史博物館（National Museum of American History），通過展示美國歷史上的重大事件，反映美國的整個歷史發展面貌。
國立自然歷史博物館（National Museum of Natural History）， 1846年創建，1857年改稱現名。藏品反映人類及自然環境的面貌和演化。
國立美國藝術博物館（National Gallery of Art），建於19世紀初，1968年遷入現址。以18世紀至當代的美國繪畫、雕塑和刻印藝術為特色。藏品2.3萬件。
國立肖像館（National Portrait Gallery），陳列歷史上對美國政治、科學、文學、藝術和軍事發展作出過巨大貢獻的傑出人物的肖像700多幅。
國家航空和航天博物館（National Air and Space Museum），1976年開放。展示世界航空和航天技術，是全球最大的航空和航天博物館。
赫什霍恩博物館和雕塑園（Hirshhorn Museum），1974年開放。展示過去100年裏震動藝術世界的各種美術變革和當代藝術。
美術和工業大廈（Arts and Industries Building），以19世紀美國的各種文物，表現當時費城博覽會的盛況。
倫威克美術館，1874年開放。是國家藝術館的分館，以歷史和當代美國工藝和裝飾、設計藝術為特色。
國立非洲藝術博物館（National Museum of African Art），1964年開放，1979年並入學會，是美國唯壹的純粹以非洲藝術為對象的博物館。
阿納卡斯蒂亞地區博物館（Anacostia Museum），1967年9月開放。展示了非洲美國人的歷史和文化。
國立美國原住民博物館（National Museum of the American Indian），作為世界最大、種類最多的美國印第安人文化藏館之壹，該館從土著角度展出北美洲、中美洲和南美洲各地的藏品。
美國藝術博物館（American Art Museum），西館1937年開放，東館1978年開放。主要陳列13世紀至當代的歐美繪畫、雕塑和刻印藝術，提供了對於意大利繪畫和西半球雕塑藝術最全面的綜覽，是舉世最精的歐美藝術收藏之壹。
國立美國郵政博物館（National Postal Museum），展出美國郵政服務歷史和集郵愛好。
庫珀—休伊特博物館（Cooper-Hewitt, National Design Museum），1897年開放。以裝飾藝術和設計藝術為特色，致力於研究和展示當代和歷史上的設計裝飾藝術。
史密森國立動物公園（Smithsonian National Zoological Park），占地163英畝，***有400個物種2,400多只動物。
以上博物館中，除庫珀—休伊特博物館館址在紐約市外，其余各博物館皆在華盛頓，尤其是國家廣場（National Mall）周遭。
此外，博物院還領導著威爾遜國際學者中心、肯尼迪表演藝術中心和若幹分布在美國其他地區及壹些國家的研究中心、天文臺和科學實驗室等機構。