關鍵詞:甲醇、催化劑、載體、制備方法、設計實驗
隨著環境汙染的日益嚴重，人們越來越關註汽車尾氣排放問題，並致力於尋找壹種經濟的綠色可再生燃料來替代化石燃料並應用於汽車。甲醇具有沸點低、汽化速度快、熱值高、來源豐富、排放清潔等諸多優點，逐漸進入人們的視線。然而，甲醇燃料的使用也存在壹些問題。使用甲醇汽油的汽車尾氣，甲醇含量高，含有大量不完全氧化生成的甲醛，容易造成汽車三元催化劑中毒。不僅如此，如果它們不經處理直接排放到大氣中，勢必汙染大氣環境，危害人體健康。然而，傳統的汽車尾氣催化劑不能滿足要求。因此，為了加快新能源動力的發展，減少尾氣對環境的汙染，迫切需要開發新的催化技術。
華東理工大學工業催化研究所在比較了幾種不同的甲醇催化劑後發現，以貴金屬Pd為活性組分制備的催化劑活性最好，多組分催化劑比相應的單組分催化劑活性更好。添加少量稀土氧化物如CeO2 _ 2和ZrO2 _ 2能在壹定程度上提高活性。我校2012級學生祁天豪等人以Al2O3-CeO2、Al2O3-ZrO2和Al2O3-La2O3為載體，以貴金屬Pd為活性組分制備了相應的催化劑，考察了該催化劑在單組分甲醇體系和多組分甲醇+CO反應體系中的催化氧化性能。結果表明，雙組分催化劑的活性為Pd/CA & gt；PD/ZA & gt；Pd/LA .
本課題組在齊天浩等人研究的基礎上，擬以Al2O3-CeO2 _ 2為待制備的載體，利用BET、TPR、TG、XRD等表征手段，探索* * *沈澱法、檸檬酸溶膠-凝膠法、水熱合成法、均相沈澱法四種制備方法對載體性能的影響，然後選擇最佳的壹種或兩種方法探索制備條件，找出最佳制備條件，最後用找到的最佳制備條件制備催化劑載體，並對催化劑進行浸漬。
插圖(思路)
本實驗制備催化劑載體所需的主要化學試劑見表1。
表1實驗所需藥物清單
藥品名稱化學式藥品名稱化學式
硝酸鈰鈰？6H2O無水檸檬酸C6H8O7
硝酸鋁？9H2O碳酸銨(NH4)2CO3
過氧化氫(30%) H2O2尿素CO(NH2)2
聚乙烯醇[C2H4O]n氨NH3？6H2O
本實驗中催化劑載體的制備和表征所需的主要儀器見表2。
表2實驗所需儀器清單
儀器名稱儀器制造商
JJ-200電子天平常熟雙傑儀器測試廠
淑賢恒溫水浴鍋常州田歌儀器制造有限公司
JJ-1增壓攪拌器金壇市科西儀器有限公司
磁力攪拌器鄭州長城科工貿有限公司
HL-2恒流泵上海嘉鵬科技有限公司。
上海景鴻實驗設備有限公司。
景洪程控箱式電爐上海景洪實驗設備有限公司。
SSA-4200孔徑和比表面積分析儀北京生物電子技術有限公司。
HCT-3微機差熱天平北京恒久科學儀器廠
鄭州長城科工貿有限公司冷卻水循環器
TP-5080多功能吸附儀的實驗室自組裝
采用改性檸檬酸溶膠-凝膠法制備載體，具體步驟如下
稱取壹定量的Ce(NO3)3？6H2O和Al(NO3)3？9H2O，溶於蒸餾水中，混合均勻，加入雙氧水將Ce3+氧化成Ce4+，然後在攪拌下加入聚乙烯醇(PVA)作為分散劑，定容至200mL。然後加入檸檬酸溶液，金屬離子與檸檬酸的摩爾比為1:2。將配制好的鹽溶液在298K下攪拌1h，直至完全混合，然後放入水浴鍋中，將水浴溫度從常溫緩慢升至368K，在368K下加熱6h，得到濕凝膠，然後放入378K烘箱中幹燥，研磨成粉末，在馬弗爐中873K、1073K下烘烤3h，分別得到新鮮凝膠和幹凝膠。分別記錄為CA-NF和CA-NO。
稱取壹定量的Ce(NO3)3？6H2O和Al(NO3)3？9H2O，溶於蒸餾水中，混合均勻，加入雙氧水將Ce3+氧化成Ce4+，然後在攪拌下加入聚乙烯醇(PVA)作為分散劑，定容至200mL。將配制好的鹽溶液在298K下攪拌65438±0h，直至完全混合，然後用65438±0.5倍鹽溶液體積的氨水沈澱，邊劇烈攪拌邊滴加，直至混合溶液的pH為65438±00.0。攪拌65438±0h後，靜置過夜，然後移至200mL水熱釜中，383K水熱24h。將水熱釜從烘箱中取出，冷卻，過濾和洗滌，將濾餅在343K下幹燥，研磨成粉末，並在馬弗爐中分別在873K和1073K下煆燒3小時，獲得新鮮和老化的CA樣品。分別記為CA-SF和CA-SO。
稱取壹定量的Ce(NO3)3？6H2O和Al(NO3)3？9H2O，溶於蒸餾水中，混合均勻，加入雙氧水將Ce3+氧化成Ce4+，然後在攪拌下加入聚乙烯醇(PVA)作為分散劑，定容至200mL。將鹽溶液移至333K水浴中，逐滴加入氨水至pH=8，然後加熱至368K，攪拌5小時，然後將其從水浴中取出，繼續攪拌至冷卻至室溫，抽濾並洗滌所得沈澱物，將濾餅在343K下幹燥，研磨成粉末，並在馬弗爐中於873K和1073K下烘烤3h，分別獲得新鮮和老化的CA樣品。分別叫做CA-JF和CA-JO。
稱取壹定量的Ce(NO3)3？6H2O和Al(NO3)3？9H2O，溶於蒸餾水中，混合均勻，加入雙氧水將Ce3+氧化成Ce4+，然後在攪拌下加入聚乙烯醇(PVA)作為分散劑，定容至200mL。在287K下攪拌65438±0h後，將65438±0.5倍鹽溶液體積的氨水用於* * *沈澱，並在劇烈攪拌下逐滴加入，直到混合溶液的pH為pH=10.0。攪拌65438±0h，靜置過夜，將所得沈澱物過濾洗滌，將濾餅在343K幹燥，研磨成粉末，在馬弗爐中於873K和65438±0073k焙燒3h，分別得到新鮮和老化的CA樣品。分別記為CA-GF和CA-GO。
根據文獻記載，四種方法制備的載體均為淡黃色粉末，依次通過沈澱法、水熱合成法、均相沈澱法和檸檬酸法顏色加深，陳化樣品顏色略淺於新鮮樣品。
用BET、程序升溫還原(TPR)、熱重分析(TG)和X射線衍射(XRD)對四種方法制備的催化劑載體進行了表征。用BET法測定了載體樣品的比表面積、孔徑、孔容和孔徑分布。用H2-TPR測試了載體的氧化性能。TG用於表征載體在煆燒過程中的化學變化。XRD用於表征載體的物理和化學性質，如目標圖像、平均粒徑、晶格畸變率和晶胞參數。通過比較四種方法的表征結果，找到了更合適的方法。
本次工程實踐僅通過查閱相關文獻完成了詳細的實驗設計，具體實驗尚未完成。在接下來的時間裏，我們將完成以下任務:
(1)進行了實驗。用四種方法制備了八種新鮮和老化材料，並對其進行了時間表征以獲得數據。
(2)通過對表征數據的全面分析，得出了四種制備方法對載體性能的影響，找出了最適合的壹種或兩種方法。
(3)利用選定的制備方法探索最佳制備條件，獲得載體的最佳制備條件。
(4)在最佳條件下制備載體，並對催化劑進行浸漬，通過實際反應床反應測試催化劑的反應活性。